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湖北日報訊(記者文俊、通訊員陳剛、謝小琴)5月3日,武漢理工大學材料科學與工程學院麥立強教授團隊及其合作者最新研究成果“限制二碳吸附基團構象完成一氧化碳向乙酸鹽電還原”(Constrained C2 adsorbate orientation enables CO-to-acetate electroreduction)在《自然》(Nature)發表。麥立強教授、華中科技大學龐元杰教授和多倫多大學E. H. Sargent教授為論文通訊作者,武漢理工大學博士后張維為論文共同作者。
實現“碳達峰”和“碳中和”不僅是我國可持續發展和高質量發展的內在要求,也是推動構建人類命運共同體的必然選擇。利用低品階的可再生電能,通過二氧化碳催化電解手段,將二氧化碳轉化為高附加值的碳基燃料或化學品,對可再生能源的轉換與存儲以及緩解氣候變化都至關重要,具有極其重要的戰略意義。
麥立強,武漢理工大學首席教授、博導、材料科學與工程學院院長,一直致力于新型能源存儲系統的研究。此次,麥立強聯合華中科技大學龐元杰教授和多倫多大學E. H. Sargent教授報道了一種新型稀釋合金催化劑,可在高壓強反應條件下,利用電能將一氧化碳高效還原為乙酸。反應最高選擇性(法拉第效率)達91%,已和二氧化碳至一氧化碳的電還原選擇性相仿,實現了可再生能源的轉化與存儲,能量轉化效率達34%,為現有紀錄的2倍左右,長時運行可達820小時(保持率為80%),大大超越現有紀錄。
銅基催化劑是在二氧化碳電催化還原反應中效率最高的催化劑之一。銅基催化劑能夠高效催化碳—碳偶聯步驟,但每種多碳產物的選擇性都不高。本研究設計了銅—銀稀釋合金催化劑,使銅以原子級分散在銀基底中,其中銅位點只有2-4個原子。這迫使碳基團進入“單齒型”吸附狀態,將反應高效導入乙酸生成路徑。但是,小的銅位點可能無法高效完成碳—碳偶聯步驟,需要更高的反應物分子覆蓋度。因此研究設計了高壓強三相界面反應裝置,可在高氣壓條件下保持氣—液兩相平衡,從而穩定地反應,解決了催化劑表面反應物分子覆蓋度的需求。該研究使用武漢理工大學的先進原位拉曼光譜技術證明CO還原過程中的一個關鍵中間體是C=C=O或(OH)C=COH構型,為后續設計更高效的催化劑提供理論基礎。經濟技術可行性分析表明,該技術在未來的應用前景廣闊。
研究人員介紹,本工作實現了一種可持續的工藝,能夠利用低品階清潔電能將二氧化碳經一氧化碳兩步轉化為乙酸,實現了乙酸的零碳綠色生產,并在此過程中達到了高選擇性和高能量轉化效率。重要的是,本工作證實了二氧化碳電還原技術在分布式清潔能源存儲方面的應用潛力,及使用二氧化碳電催化轉化技術進行碳基化學品綠色合成的可行性,將為“雙碳目標”的達成貢獻一份力量。
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